关键词:
van der Waals layered semiconductor
lead iodide
anti-Stokes photoluminescence
exciton-phonon coupling
two-step photon absorption
摘要:
Anti-Stokes光致发光(ASPL)现象在低维范德华层状半导体中因其潜在的应用前景,如光学冷却、亚能带探测和光电器件等,引起了人们的广泛关注.过渡金属二硫化合物(TMDCs)作为研究范德华层状半导体ASPL现象的主要代表之一,其单层结构表现出直接带隙特征,但由于内部光物质相互作用距离较短,导致它们的ASPL发射效率较低,严重阻碍了其在ASPL中的应用潜力.相比之下,过渡金属卤化物碘化铅(PbI2)作为一种范德华层状半导体,在较大的厚度范围内(≥3层)均保持直接带隙特征,相较于TMDCs显示出明显优势,因此在ASPL领域展现出良好的应用前景.然而,目前报道的PbI2的ASPL发射效率仍然较低,且对PbI2中丰富的ASPL发射态及其起源和机制的研究相对匮乏.本研究通过对PbI2厚度的精确选择,观察到室温下亚微米厚PbI2中更为精细的ASPL发射峰,以及一系列在低温条件下新发现的ASPL发射态.尤为重要的是,我们发现亚微米厚PbI2在低温条件下的ASPL发射强度相较于室温下增强了约1000倍.这一显著增强可以归因于从室温下的声子辅助单光子吸收机制到低温下的共振吸收促进的两步光子吸收机制的转变,以及低温条件下非辐射衰减的明显减少.我们的研究结果不仅加深了对PbI2中ASPL现象的全面理解,而且对基于范德华层状半导体的ASPL应用开发具有重要指导意义.