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关键词： 杂原子掺杂的过渡金属硫化物   电催化分解水   水热硫化   离子交换  

摘要： 电催化分解水为高纯氢能的发展提供了可行性和可持续性,电催化分解水包括阴极的HER和阳极的OER。虽然贵金属Pt和Ru O2可作为偶联电极对用于电催化全解水,但是其稀缺性和不稳定性限制了规模化应用。因此开发廉价、经久耐用、高活性的电催化剂成为目前研究的重点。过渡金属硫化物具有高导电性、良好的内在活性和杰出的稳定性迅速获得了科研人员的广泛关注。本文探究了杂原子掺杂的过渡金属硫化物复合材料的制备和性能测试,通过杂原子掺杂实现了对过渡金属硫化物电子结构和形貌的调控,加快了其质荷的转移、优化了中间体结合能、暴露了更多的活性位点,这都极大促进了其催化活性和稳定性。通过水热硫化法,制备了过渡金属钴基硫化物和镍基硫化物复合材料,并深入研究了材料的性能测试及可能存在的反应机制。 （1）以负载在泡沫镍基底上的Co-MOF作为前驱体,采用水热硫化法同时引入钼源,成功制备合成Mo-Co3S4-X/NF材料。与其他制备的材料相比,Mo-Co3S4-0.1/NF在1M KOH溶液中表现出最佳的电催化活性。对于HER,仅需要154 m V的过电位就可以达到10m A cm-2;对于OER,仅需要320 m V的过电位就可以达到50 m A cm-2;同时作为阴极和阳极组成的电极组,仅需要1.52 V就可以达到10 m A cm-2,而且活性优于贵金属电极组Pt@C/NF||Ru O2/NF。除此之外,Mo-Co3S4-X/NF具有杰出的稳定性。以上主要得益于Mo掺杂优化了Co3S4的电子结构和微观形貌,加速了质荷转移能力,调节了中间体的吸附能。 （2）采用水热法,在泡沫镍骨架上成功制备了无粘结剂的自支撑镍铁层状双金属氢氧化物（Fe Ni LDH）,再通过离子交换法,合成了铁掺杂的二硫化三镍（Fe-Ni3S2/NF）。与Fe Ni LDH相比,Fe-Ni3S2/NF继承了Fe Ni LDH二维的纳米片结构并且纳米片表面变得更粗糙,暴露了更多的活性位点,孔隙率高,导电性优于Fe Ni LDH金属氧化物,在碱性条件下具有优异的双功能电催化活性和稳定性。当达到10 m A cm-2的电流密度时,析氢和析氧的过电位分别仅需169和200 m V,Tafel斜率分别为121.5 m V dec-1和72.2 m V dec-1。对电极稳定性测试,在30 m A cm-2的恒定电流密度下,活性保持超过20 h,验证了该材料具备优异的电化学稳定性。

关键词： 开菲尔慢生乳杆菌   全基因组测序   功能基因组   发酵特性  

摘要： 开菲尔慢生乳杆菌(Lentilactobacillus kefiri,***)是一种广泛存在于传统发酵乳制品和环境中的乳酸菌,具有悠久的应用历史,并因为其具有抑菌、降胆固醇、聚集粘附、维持宿主肠道稳态等功能特性而被关注。目前对于开菲尔慢生乳杆菌的研究以菌株表型和功能特性为主,对于基因组层面的解析研究较少。本研究以***全基因组测序为基础,对***进行基因组层面的研究,全面解析***群体的遗传背景和和功能特性,探究不同菌株基因组之间的差异,并筛选出具有潜在益生特性的菌株应用于复配发酵剂的开发,研究结果如下: (1)***平均基因组大小2.50±0.08Mb,GC含量41.63±0.10%,不同地理分布***菌株基因组间的基因组大小和GC基因组的含量差异显著(P<0.05)。 (2)5537个基因的泛基因包含核心基因1558个,占比较高,其泛基因组呈开放型,基于核心基因和SNP构建系统发育树,60株***可分为4个分支,分离地是影响***发育进化的主要因素,其次是分离源。 (3)功能基因组学分析结果显示,不同分离源和分离地菌株之间功能基因组存在显著差异。发酵乳制品分离株较开菲尔分离株在应激、细胞膜及膜运输等方面具有优势,碳水化合物活性酶更丰富;中国分离株较巴基斯坦、俄罗斯、欧洲分离株碳水化合物转运和代谢具有优势,碳水化合物活性酶更加丰富。 (4)***具有产EPS、耐酸和较强的抗外源片段入侵的能力。***菌株不存在耐药基因和实质的致病性毒力基因,具有较好的安全性。 (5)基于47株***菌株体外筛选出具有良好耐酸耐胆盐特性和潜在粘附聚集能力的*** NM126-1,与基础发酵剂复配发酵可缩短凝乳时间、提升发酵乳的品质和风味。 综上所述,本文从基因组水平探究了***的遗传与功能多样性,揭示了不同分离地和分离源***菌株之间的功能基因差异,并筛选了具有优良特性的***菌株,为***产业化开发应用提供研究基础。

关键词： 蝙蝠   比较基因组   食性演化   分子适应   保护  

摘要： 翼手目(即蝙蝠)广泛分布于全球各地,是世界上物种多样性第二丰富的哺乳动物。它们作为夜空生态位的主要占据者,毫无疑问是进化上最为成功的类群之一。它们已经演化出了无与伦比的食性多样化,与主要捕食昆虫的蝙蝠祖先相比,现生蝙蝠还表现出了果食性、蜜食性、肉食性、杂食性甚至血食性等多个食性的独立起源,但特化的食肉食性在这一类群中仍相对罕见。 因以小型脊椎动物为主要食物来源,肉食性蝙蝠日常摄入的高膳食脂肪往往会使其在化学感知、消化代谢等生理生化方面产生适应性特征。为了探究其食肉适应背后的分子演化机制,本研究首先基于Nanopore三代测序技术和10×Genomics测序技术分别完成印度假吸血蝠(Megaderma lyra)和美洲假吸血蝠(Vampyrum spectrum)的基因组测序并生成了这两种食肉蝙蝠的全新基因组组装草图。其中印度假吸血蝠基因组组装后的Contig N50达到25.26-Mb,而美洲假吸血蝠则为112.3-Kb。由于这两种蝙蝠的系统发育关系相距较远,这代表着它们特化的食肉食性是独立演化出来的。随后通过具有不同食性偏好的代表性蝙蝠物种的比较基因组学分析,我们观察到与脂质代谢以及视觉发育相关的基因(APOB、DGAT1、RHO和GPM6A等)在食肉蝙蝠谱系中有显著的正选择信号和快速进化信号,同时还有多个与脂质代谢以及脂蛋白运输相关的核心基因(ARV1、MED1、APOC2和APOE等)被检测到已经发生了趋同分子适应。有趣的是,食肉蝙蝠食性特化相关的进化还伴随着作用于过氧化物酶体增殖物激活受体(PPARs)相关通路上基因的分子适应,这对于了解血浆脂质代谢的调节和体内脂质稳态的维持至关重要。 哺乳动物中两个经典味觉(苦味和甜味)受体基因的演化可能是由其特化的食性所塑造的,因此本研究试图探究肉食性蝙蝠在苦味和甜味受体感知上的功能演化。在苦味受体基因家族(Tas2rs)方面,首先通过鉴定并比较12种不同食性蝙蝠的苦味受体基因,发现食肉蝙蝠苦味受体基因数目与其他食性蝙蝠的没有明显差异,且蝙蝠食性与其相应的苦味受体基因数目之间似乎没有明显联系。随后在食肉蝙蝠谱系具有快速进化信号的Tas2r1基因中进行细胞功能实验,但未能找到食肉蝙蝠谱系趋同的苦味受体感知模式;而在甜味受体基因(Tas1r2/Tas1r3)方面,经过序列分析和细胞功能实验,观察到肉食性蝙蝠的甜味受体基因虽然和果食性蝙蝠一样均是完整的,且受到的选择压也是近似的,但其甜味受体的感知能力却和果食性蝙蝠完全相反,表现出对果糖和蔗糖的无反应,这证实了蝙蝠甜味受体基因的功能演化确实是受到食性影响。此外,我们在食肉蝙蝠谱系中发现的与脂质运输和代谢相关的趋同进化基因(ARV1)未能从细胞功能实验中得到进一步的验证。 自然界中严格意义上的食肉蝙蝠种类稀少,其种类数占所有蝙蝠物种中不足1%,且多数食肉蝙蝠种群被评估为正在呈减少的趋势。全基因组分析揭示了与其他食性的蝙蝠物种相比,两种肉食性蝙蝠均具有相对较低的遗传多样性,归因于它们较低的全基因组杂合度以及呈现持续下降趋势且难以恢复的有效种群规模,这间接表明了它们种群的脆弱性,也强调了食肉蝙蝠乃至于蝙蝠保护工作的迫切性。 综上所述,本研究基于两个新测序组装的肉食性蝙蝠全基因组数据,不仅揭示了食肉蝙蝠食性适应背后的分子遗传机制并对相关基因的功能演化进行探究,还强调了食肉蝙蝠由于其低遗传多样性而迫切需要我们的保护,为人类与自然的和谐相处和可持续发展的必要性提供了理论基础。

关键词： 超/亚临界水氧化   阴、阳混合离子交换树脂   溶解   降解  

摘要： 核电站运行会产生大量具有放射性的不可再生和重复使用的废树脂,由于离子交换树脂颗粒大且密度高,导致超临界水氧化处理耗时长。通过预处理促进树脂溶解或降解为低密度小分子颗粒,可以显著提高超临界水氧化的效率。以阴、阳混合离子交换树脂（简称为混合树脂）为研究对象,探究温度、压力、停留时间、解聚剂等因素对混合树脂在超/亚临界水中的溶解降解行为,利用拉曼光谱、红外光谱、扫描电镜、出水化学需氧量（CODcr）的测定等手段对反应后的水样和固体残渣进行表征分析,最终确定混合树脂溶解降解最佳反应条件,推断混合树脂在超/亚临界水中的反应路径,为核电站废树脂的安全、无害化减容处理提供科学依据。研究结果表明: （1）在超/亚临界水中,提升温度、延长停留时间及添加解聚剂均促进了树脂的溶解和降解,而压力的效果相对较小,升高温度、压力和停留时间都对树脂的溶解与降解具有积极影响。 （2）实验表明,460℃的温度、20 MPa的压力及20 min的停留时间,添加100ml的H2O2水溶液,是树脂溶解和降解的最优条件。 （3）通过对超临界或亚临界水处理过的水样和固体残渣进行拉曼光谱、红外光谱和扫描电子显微镜（SEM）分析,发现树脂的降解与溶解过程首先从外层开始,并逐步向核心部分扩散,最终导致整个树脂结构的解体。在这一过程中,树脂中的磺酸基、季铵基以及聚苯乙烯结构发生破裂,形成以单环芳烃为核心的中间产物。随着反应的进展,这些中间产物进一步转化为多种苯基衍生物,它们最终在超临界或亚临界水中溶解或被降解为更小的有机分子。 （4）采用超/亚临界水氧化技术处理阴、阳混合离子交换树脂,建立了溶解降解反应动力学方程。

关键词： 篮状菌   二代测序   三代测序   系统发育基因组   比较基因组   同宗   异宗   交配型位点   物种界定  

摘要： 篮状菌属(Talaromyces)作为一类广泛分布的丝状真菌,与植物、动物和人类关系密切。一方面,篮状菌的某些种是人类和动物的条件致病菌,有些是食品、工业生产中的常见污染菌。另一方面,篮状菌能够产生丰富的代谢产物,这些代谢产物广泛的应用于化工业和医药领域。目前,篮状菌属已知物种超过200种,但仅有20多种进行了基因组测序,限制了对其基因组学的深入研究。本研究以篮状菌为研究对象,通过二代和三代基因组测序,利用系统基因组学和比较基因组学的方法,探讨了基于基因组的分类方法在篮状菌组(section)和物种界定的适用性,系统解析了篮状菌交配型(mating-type,MAT)位点的演化方向和途径。主要研究结果如下: 1.通过对139株篮状菌(66种)进行二代测序和组装,获得了完整度较高的全基因组数据,并与公共数据库的82株(27种)结合,对全部221株篮状菌(80种)进行结构和功能注释。结果表明,篮状菌的平均基因组大小为34.49 Mb,平均含有12568个蛋白质编码基因,重复序列的长度在0.98-11.78 Mb之间,占基因组的3.44-28.11%。碳水化合物活性酶的数量在660到1786之间,占基因总数的3.21%至10.94%。与致病相关的基因数量在2457到5611之间,占基因总数的11.40%至29.79%。预测到的分泌蛋白数量在394到1181之间,占基因总数的1.97%至6.65%。本研究将篮状菌基因组数据库中原有的27个物种扩充到了80种,覆盖了篮状菌八个section和三分之一以上的物种,为其功能和进化研究提供了宝贵的数据资源。 2.采用Nanopore(纳米孔)测序技术对25株篮状菌(13种)进行基因组测序,随后对五款组装软件(Next Denovo、Flye、Canu、Wtdbg2和Miniasm)以及三种矫正软件(Racon、Pilon和Ratatosk)进行了多维度评估。研究结果表明,不同样本的最优组装软件存在差异,单一软件可能无法满足所有样本的组装需求。针对不同的数据与资源配置,本研究提出了一套针对纳米孔测序的组装流程:(1)如果没有二代数据进行矫正,优先考虑Next Denovo+Racon的组装方案,其次是Flye+Racon,在计算资源充足的情况下,可考虑加入Canu+Racon的组装方案。(2)如果有二代测序数据用于校正,推荐同时采用Next Denovo+Racon+Pilon、Flye+Ratatosk和Next Denovo+Ratatosk三种不同的组装策略进行组装,这三种方案在不同样本的组装效果上各有优势,并行组装的方案有助于降低样本偏差。通过对每个样本的不同组装策略结果进行评估,获得了25个篮状菌的最佳组装基因组,平均包含23条contig,基因组大小为36.22 Mb,GC含量为44.8%,N50为4.09 Mb,完整性为96.5%,与二代数据一致性的平均值为98.3%。 3.以221株篮状菌的基因组数据为研究材料,本研究探讨了基于基因组分类方法在篮状菌section和物种划分的适用性。研究结果表明,平均核苷酸一致性(Average Nucleotide Identity,ANI)、平均氨基酸一致性(Average Amino Acid Identity,AAI)和保守蛋白百分比(Percentage of Conserved Proteins,POCP)三种方法对篮状菌section和物种的划分具有很高的准确性。针对三种不同的方法,分别提出了在最高准确率时的阈值选择方案。ANI阈值为76.4%时,能够对99.82%的菌株进行准确的section归类;ANI为97%时,能够对99.98%的菌株进行准确的物种界定。AAI阈值为76.7%时,对section的划分具有最高的准确性,达到99.9%;AAI为96%时,对物种界定的准确性为99.94%。POCP阈值为77.6%时,能够对93.98%的菌株进行正确的section划分;POCP为93.2%时,能够对99.73%的菌株进行准确的物种划分。基于基因组的分类方法,本研究发现公共数据库中存在对物种的命名错误,并明确Talaromyces cellulolyticus是Talaromyces pinophilus异名。 4.篮状菌包含大多数与有性生殖和无性生殖相关的基因,从基因水平上证实了篮状菌具有有性生殖和无性生殖的能力。221株篮状菌中有198株是异宗类型,其中102株菌只包含MAT1-1位点,96株菌只包含MAT1-2位点;23株菌是同宗类型,同时包含MAT1-1和MAT1-2位点。MAT1-1位点包含MAT1-1-1和MAT1-1-9两个基因,这两个基因紧密相连且方向相反,其中MAT1-1-9是本研究中新鉴定到的MAT基因

关键词： 二氧化碳捕集   再生能耗   热稳定性盐   电渗析   离子交换  

摘要： 有机胺吸收剂二氧化碳（CO2）捕集是当前CO2减排技术路线的一个热点,其中捕集过程的高能耗和热稳定性盐的生成是有机胺CO2捕集技术广泛应用的难点问题。开发评估吸收-解吸过程能量消耗的新方法和捕集过程中产生的热稳定性盐的有效净化技术显得至关重要,为促进有机胺吸收剂CO2捕集技术工业化大规模应用提供坚实的支撑。 本研究以评估CO2捕集过程的能耗分布情况为起点,提出了一种基于严格能量衡算和简捷估算相结合的耦合算法。以MEA（单乙醇胺）水溶液、MEA/正丙醇溶剂（相变溶剂）和MDEA（N-甲基二乙醇胺）水溶液为例,考察了正丙醇浓度、贫液CO2负载及温度对CO2捕集过程能耗的影响,分析了解吸过程再生能耗的分布情况,确定了最佳操作工艺参数。结果表明,耦合法计算MEA捕集CO2的能量分布总和为3.92 GJ·t-1-CO2,与严格衡算过程总能耗3.99 GJ·t-1-CO2相比,差值为1.8%;MEA/正丙醇相变溶剂的能耗分布总和为2.33 GJ·t-1-CO2,与严格衡算过程总能耗2.41 GJ·t-1-CO2相比,差值为3.3%。该方法可以有效评估有机胺吸收剂CO2捕集过程的能耗分布。 针对有机胺吸收过程产生的一系列热稳定性盐问题,探究了电渗析法对阴离子的迁移规律。研究了操作电压、初始浓度、初始p H值、电流密度和浓、淡室体积比等影响因素对模拟溶液样品的热稳定性盐脱除效果。结果表明,在10 V电压下,SO42-、Cl-和F-的电流效率分别为68.12%、65.2%和55.4%,能耗分别为11.2Wh·L-1、7.51 Wh·L-1和5.2 Wh·L-1;均相膜对离子迁移速率的顺序为Cl->SO42->F-,异相膜对离子迁移速率的顺序为SO42->Cl->F-;不同浓/淡室体积比下淡水室的浓度变化幅度较大,淡水室中的离子脱除率均大于98%;但电渗析法在脱除热稳定性盐的同时,也造成了有机胺的损失。 针对电渗析过程造成的有机胺溶液的损失问题,开展了离子交换树脂吸附-再生的静态和动态实验,探究了操作条件对SO42-、Cl-和F-脱除的影响。结果表明,使用IRA402强碱性阴离子交换树脂对SO42-、Cl-和F-具有较高的单位吸附容量,分别达到1.39 mg·m L-1、1.381 mg·m L-1和0.84 mg·m L-1;反应温度控制在40℃及以下,接触40 min左右,更有利于树脂对F-、Cl-和SO42-的吸附,阴离子的去除率均可达到95%以上;适宜阴离子交换树脂吸附-再生的初始p H值范围为6.8～11.3。 本研究为准确评价吸收剂捕集过程能耗及胺溶液净化方法提供了技术支撑。