关键词:
PM_(2.5)来源解析
正定矩阵因子分解法(PMF)
无机组分
有机分子示踪物
摘要:
正定矩阵因子分解法(PMF)是目前国内外PM_(2.5)源解析研究中应用最为广泛的受体模型之一,但传统PMF源解析方法大多数是基于硝酸盐、硫酸盐和元素碳等无机组分,源示踪性较弱,难以精细化解析大气PM_(2.5)来源.基于PM_(2.5)中主要化学组分、痕量元素以及有机分子示踪物在线观测数据,采用PMF受体模型,全面对比了基于无机化学组分传统源解析方法(MCC)与基于有机分子示踪物源解析方法(OMM)在源类识别、源谱分离以及源贡献定量方面的差异.结果表明,OMM方法对PM_(2.5)来源解析的精细和精准程度有明显提升.源识别方面,OMM方法通过输入多环芳烃、脂肪酸、二羧酸、羟基羧酸、C9酸和邻-苯二甲酸等有机分子示踪物,在MCC方法获得的工业源、船舶排放源、扬尘源、移动源、生物质燃烧源、二次硝酸盐和二次硫酸盐这7类源因子基础上,还解析获得了燃煤燃烧源、餐饮一次排放源以及4类二次有机气溶胶(SOA)源因子.源谱分离方面,OMM方法能显著优化对不同燃烧排放源和SOA源的分离和识别,其解析获得的工业源、移动源、生物质燃烧源和燃煤燃烧源源谱特征与源排放实测结果较MCC方法更为吻合.源贡献方面,MCC方法对移动源和生物质燃烧源贡献的定量总体高于OMM方法,尤其是当ρ(O_(3))较高(>120μg·m^(-3))时,MCC方法缺少有机分子示踪物的输入,无法较好地分离燃烧排放源和SOA源,导致解析获得的移动源和生物质燃烧源中包含了部分二次源贡献.运用OMM方法,对亚运会前后杭州大气PM_(2.5)来源变化开展进一步分析,发现会期移动源、工业源和扬尘源等一次源贡献较会前有明显下降,分别下降了65%、24%和24%,另外,由于挥发性有机物(VOCs)等前体物排放的削减,人为源SOA和高氧化态SOA源贡献在会期也有明显降低,分别降低了35%和49%,表明会期针对机动车排放、工业排放和工地扬尘等管控措施对于降低杭州PM_(2.5)一次和二次生成有显著成效,揭示了有机分子示踪物在线观测数据对于精细化解析大气PM_(2.5)来源、支撑下一阶段我国PM_(2.5)污染精准防控的重要性.