关键词:
磷化硼
磷酸硼
密度泛函紧束缚
深度学习
势函数
摘要:
磷化硼(Boron phosphide,BP)是一种具有层状结构的III-V族半导体材料,具有出色的热稳定性和耐腐蚀性、较高的硬度和脆性,导电性能介于导体和绝缘体之间,使得BP在硬质合金、陶瓷材料、电子器件等领域具有独特的应用价值。磷酸硼(Boron phosphate,BPO4)是一种重要的无机材料,化学性质稳定,不溶于水、酸和碱,具有优良的热稳定性、电绝缘性和耐火性,因此被广泛应用于电子、陶瓷、玻璃、化学等领域。对两种硼磷体系材料的研究有助于深入了解无机化合物的成键规律、晶体结构和性能关系等基本问题,可以揭示更多关于无机材料的新现象、新规律和新应用,推动材料科学的发展。随着计算材料科学的飞速发展,基于量子力学的模拟方法在材料设计与性质预测领域中发挥着越来越重要的作用。密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)在处理复杂材料体系时往往面临计算量大、消耗资源多等问题,亟需一个可以快速精确计算复杂材料体系的方法和对应的势函数。构建B-P、B-P-O体系的DFTB势函数和深度学习势函数,可以实现对B-P和B-P-O体系的快速模拟和性质预测,本论文分别基于密度泛函紧束缚近似方法(Density Functional Tight Binding,DFTB)和深度学习方法(Deep Learning,DP),构建了B-P、B-P-O体系的DFTB势函数和深度学习势函数,使用所构建的势函数研究了BP和BPO4的晶体结构、电学性质、力学性质和热学性质,通过与实验数据及密度泛函理论方法计算的数据进行对比,讨论了所构建势函数的准确性和可转移性,主要研究内容如下:
使用DFTB方法构建了B-P体系的DFTB势函数,并使用构建的DFTB势函数研究了三种不同B-P结构的晶体结构、力学性质以及电学性质。结果发现,构建的B-P体系DFTB势函数的短程相互作用势约在1.38(?)处收敛,表明所构建的B-P体系DFTB势函数是可靠的。基于所构建的B-P体系DFTB势函数计算了三种B-P结构的晶格常数、力学性质和电学性质,与DFT计算结果及实验数据进行对比,两种计算方法得到的各性质吻合良好,表明所构建的DFTB势函数可以精确再现DFT对B-P体系的计算结果。
基于DFTB方法构建了B-P-O体系的DFTB势函数,利用构建的DFTB势函数研究了BPO4的结构性质、力学性质以及电学性质,并通过与DFT及实验数据进行对比,研究了所构建的B-P-O体系DFTB势函数的准确性及可转移性。结果发现,构建的B-P-O体系DFTB势函数的短程相互作用势约在3.75(?)处收敛,基于所构建的B-P-O体系DFTB势函数计算的晶格常数、力学性质及电学性质和DFT结果一致,差异在8%以内,所构建的DFTB势函数可以精确再现DFT对B-P-O体系的计算结果。
利用深度学习方法构建了BP的深度学习势函数,通过构建的深度势函数研究了BP晶体的晶体结构、力学性质和热学性质,与DFT及实验数据进行对比研究了所构建的BP深度学习势函数的准确性及可转移性。结果发现,DP模型计算的能量和力与DFT数据吻合较好,均方根误差小于0.03,表明构建的BP深度学习势函数精度较高。使用构建的BP深度学习势函数计算了BP晶体的各种性质,并与DFT计算结果对比,两种计算结果数据误差约为±5%,所建立的DP模型具有接近DFT的计算精度,是预测BP性质的一种有效方法。
基于深度学习方法构建了B-P-O体系的深度学习势函数,使用构建的深度势函数研究了BPO4晶体的晶体结构、力学性质和热学性质,通过与DFT及实验数据进行对比,研究了所构建的B-P-O体系深度学习势函数的准确性。结果发现,DP模型计算的能量和力与DFT数据均方根误差分别为1.74×10-3 e V/atom和3.57×10-2 e V/(?),使用构建的B-P-O体系深度学习势函数计算了BPO4的晶格常数、力学性质及热学性质与DFT计算结果对比,两种计算结果一致,所建立的B-P-O体系深度学习势函数具有接近DFT的计算精度,可以准确快速的预测B-P-O体系性质。
图30表15参147