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关键词： CO2   光纤Bragg光栅   高分子聚合物   光催化还原   在线监测  

摘要： 化石燃料是一种不可再生的资源,其形成是一个长期过程,它们的消耗会使得大气中二氧化碳（CO）的排放量急剧增加,这会导致温室效应加剧。如何减少环境中的CO含量、实现CO循环利用已经成为人类关注的热点话题。当前关于CO脱除方法主要包括吸收、储存和转化等;其中光催化CO还原是光催化剂利用太阳能将CO转化为具有高附加值的化学品和燃料的绿色新型技术,该技术已成为国际前沿研究热点。虽然当前关于光催化还原CO的研究很多,但光催化CO还原过程原位实时检测技术还十分落后,非常缺乏对光催化CO还原过程CO浓度原位实时检测方法。这使得我们无法清晰地认识光催化还原速率、过程机理和规律,无法有效控制和优化光催化还原CO系统,最终导致光能利用效率和还原性能低下。因此,研究适用于光催化还原CO体系内准确实时在线监测的光纤传感器对深入探讨光催化还原CO机理、提高催化性能至关重要。本文针对光催化还原CO体系内CO浓度原位实时在线检测技术落后,导致无法准确获取光催化还原CO速率的问题,提出光纤Bragg光栅原位获取光催化还原CO速率的新方法。首先构建一种聚合物共混涂敷光纤Bragg光栅CO传感器,建立传感器测量理论模型,研究光栅结构参数、CO敏感膜成分及厚度对传感灵敏度、检测限、响应速度的影响,获得高性能CO光纤Bragg光栅传感器。在此基础上,构建光催化还原CO反应器装置,利用CO光纤Bragg光栅传感器原位实时检测光催化体系CO浓度变化信息,进而获得光催化还原CO速率。其主要研究内容包括以下3个方面: （1）CO浓度光纤Bragg光栅传感器构建:提出一种新的CO传感器的制备方法,通过将高分子共混聚合物涂覆至光栅表面以实现对CO检测。为免疫温度变化和高湿环境对光纤Bragg光栅CO传感器检测CO过程的影响,采用氧化硅疏水涂层和温度补偿光栅来对传感器进行温湿度补偿。实验结果显示,刮涂法制备的高分子聚合物膜致密均匀,当聚合物膜厚度为50μm时,涂覆15层氧化硅疏水薄膜,传感器同时获得较高的响应灵敏度和更快的响应时间。传感器在温度30-70℃、湿度20-80%RH范围内,能够稳定响应CO浓度变化,具有10.80 pm/%的灵敏度和小于7.2%的相对误差。 （2）光催化还原CO反应体系构建:为提升光催化还原CO催化性能,制备了Ge O、g-CN以及g-CN/Ge O光催化剂,采用SEM、XRD以及XPS对材料进行表征。表征结果说明,Ge O及g-CN两种材料可以很好的混合至一起,成功制备出了g-CN/Ge O光催化剂。随后设计了光催化反应器并将不同的光催化剂涂覆至其内壁上,使用电化学平台对催化剂进行光电流、光电化学特性以及电化学阻抗进行分析,分析结果说明g-CN/Ge O具有更好的光电化学特性。最后,为测试不同光催化剂的光催化还原性能,搭建了气相色谱仪检测系统对光催化还原CO过程中不同光催化剂的还原产物进行离线检测并对其催化产物进行定性定量分析。实验结果说明三种光催化剂的光催化还原产物主要是H、CO以及CH,其中Ge O并不具备光催化还原CO的能力,相对于g-CN来说g-CN/Ge O在5 h内催化产物最多。 （3）光纤Bragg光栅CO浓度传感原位实时检测光催化还原CO反应器内CO浓度变化信息,用于解析光催化还原CO速率:利用光纤Bragg光栅CO浓度传感与温度光纤Bragg光栅传感器监测光催化还原CO反应器中CO浓度和温度变化信息。利用传感器研究光催化成分、光催化剂负载量及反应器内湿度对CO还原速率的影响。实验研究发现,受光照射下反应器内温度呈现先上升后趋于稳定;反应器内CO浓度随时间逐渐降低,并且使用g-CN/Ge O的光催化其催化速率最快;结果说明,当g-CN/Ge O负载量为0.1 g、湿度为80%及CO浓度为100%,其催化性能最优,传感器测得反应器对CO还原速率为0.37 m M/h。

关键词： 盐害过程参数   温度传感器   湿度传感器   应力传感器   分布式检测  

摘要： 土遗址作为中华民族历史文明传承最重要的载体,其文化价值与历史价值不可估量,然而土遗址正遭受到不同程度的病害。为了有效地防范盐害对土遗址造成无法弥补的严重损失,围绕土遗址盐害全过程,实时在线获取土遗址盐害过程复杂多参数时空分布信息就显得尤为重要。本文提出一种基于光纤Bragg光栅的土遗址盐害过程温湿度与微应力准分布信息实时在线监测新方法。首先制备了用于土遗址盐害过程参数分布信息实时在线监测的光纤Bragg光栅传感器（温度、湿度、应力）;接着搭建土遗址盐害模拟装置,利用制备的光纤传感器对土遗址盐害过程温湿度及应力分布信息进行定量检测;最后模拟土遗址自然环境下盐害过程,利用研制的传感器对样品盐害过程进行了检测,为探究土遗址盐害机理及规律提供了重要支撑。本文主要包括以下3个方面的研究内容: （1）研制了负载聚酰亚胺湿敏膜的FBG湿度传感器、温度传感器及应力传感器,建立了传感器测量理论模型。研究表明,当聚酰亚胺湿敏材料厚度为103μm时,湿敏FBG传感器响应特性最好,其灵敏度达到5.43 pm/%RH;根据检测结果显示FBG湿度传感器在45%-95%相对湿度范围内的响应和恢复时间分别为201 s和346.5 s,且在不同湿度和温度水平下具有较高的重复性和稳定性;即研制的FBG湿度传感器使用寿命长,可以在土遗址盐损过程中长期稳定、准确地测量湿度。 （2）利用搭建的传感阵列研究了不同盐溶液对土遗址盐害作用过程温湿度及微应力空间分布变化信息,并分析了土遗址病害作用后物质成分、形貌、孔隙结构变化信息。研究表明:土质样品遭受病害后物质成分及形貌特征发现显著变化,其中土遗址遭受硫酸钠盐害作用后,在表面形成了硫酸钠棉花状晶体,降低土质样品内部孔隙率;氯化钠对土遗址盐害后在样品表面形成致密结构并增大其内部孔隙率;相比于超纯水和氯化钠溶液,硫酸钠溶液在土质样品中的迁移速率最低、对土遗址盐害作用最强,且随着硫酸钠浓度的增大而增强,造成土质样品应力达到57.20 MPa;当土遗址受到硫酸钠盐害作用后,内部温湿度及应力出现梯度分布,土遗址底部温度和应力最小、湿度最高。 （3）利用构建的土遗址本体温湿度及微应力准分布信息原位实时检测的FBG传感阵列系统研究了土遗址复合盐干-湿循环盐害过程温湿度及微应力分布变化信息。研究表明:土遗址内部含盐量越大,土体孔径越大,孔隙率越低。经不同氯硫比的NaSO-Na Cl复合盐盐害后的样品表面应力随着氯硫比比值的增大先减小再增大,氯硫比为1的复合盐溶液在土质样品中的迁移平均速率最低（0.236 cm/h）、对土遗址盐害作用最强（应力最大达到50.93 MPa）;当土遗址受到氯硫比为0.3的NaSO-Na Cl复合盐干-湿循环盐害作用后,土遗址内部温度及表面应力随着干-湿循环次数增加而增大,但土遗址内部湿度随着循环次数增加先减小再增大;本文构建的原位光纤检测系统能准确地对土遗址盐害过程内部温湿度及表面应力分布信息进行定量测量,为解析复合盐对土遗址病害作用机理提供重要支撑。