关键词:
量子自旋液体
狄拉克半金属
超快光谱
准粒子动力学
结构相变
摘要:
飞秒激光超快光谱是研究材料微观自由度(如自旋,电子,晶格相互作用等)动力学过程的重要实验手段,其在狄拉克半金属、量子自旋液体和新型超导体等材料的动力学过程研究中也扮演着重要角色。本文以飞秒激光泵浦-探测技术作为主要研究手段,研究了狄拉克半金属PdTe2、PtSe2和量子自旋液体候选材料α-RuCl3的准粒子动力学,主要研究结果如下:1、基于超快光谱技术,研究了狄拉克半金属PdTe2单晶随温度变化的超快准粒子动力学过程。定量分析表明,电子-声子热化导致亚皮秒时间尺度的快速弛豫过程(τ_f);以及由声子辅助的电子-空穴复合过程,此过程的弛豫时间相对较慢(τs),约为7-9.5 ps。随后,结合变温泵浦-探测和变温拉曼光谱实验,分析了PdTe2典型声子模式,Te原子的面内(Eg)和面外(A1g)振动,对电子弛豫过程的影响。结果表明,纯失相在弛豫过程中起着重要的作用。对电子-声子耦合常数的进一步分析表明,A1g模式对超导电性有很大的贡献,高频声子也参与了库珀对的形成。我们的实验结果将有助于促进对PdTe2复杂超导电性的理解。2、基于变温泵浦-探测技术,开展了二维PtSe2薄膜超快载流子动力弛豫过程。二维PtSe2薄膜的瞬态反射率曲线存在温度、薄膜厚度依赖性。结果表明厚度为12层的PtSe2-12薄膜弛豫时间随着温度的升高而增大,而厚度为24层的PtSe2-24薄膜弛豫时间随着温度的变化几乎不变。根据RT公式拟合振幅随温度变化的曲线,得到厚度为PtSe2-12薄膜样品在温度130 K以下有能隙打开,能隙大小为44me V。PtSe2-24薄膜样品在温度130 K以下也有能隙打开,能隙大小为7 me V。该结果为理解二维PtSe2材料层数依赖的带隙特征和类金属特性提供了证据。3、基于变温泵浦-探测和变温拉曼光谱技术,研究了量子自旋液体候选材料α-RuCl3单晶结构相变与其受激电子弛豫过程的内在联系。结果表明,在高温下(130 K-250 K)α-RuCl3单晶受激载流子超快动力学弛豫过程由热激发导致的快过程和与面内结构相关的中间过程组成。在168 K和60 K附近,中间过程对应的弛豫时间发生了两次明显跳变,前者可归因于晶体结构从ABC堆叠向ABAB堆叠转变,后者则是由于晶体结构彻底转变为ABAB堆叠的单斜晶系而引起;在120 K及以下,α-RuCl3由常规顺磁态转变为Kitaev顺磁态,表现为增加了一个与Z2规范场相关的弛豫过程(慢过程)。此外,在奈尔温度(8 K)附近,磁相变导致三个弛豫过程的振幅和弛豫时间都发生了突变。超快光谱实验结果为研究α-RuCl3的磁相变和结构相变提供了有力的证据,有助于进一步证明α-RuCl3是Kitaev量子自旋液体材料。图56副,参考文献201篇