关键词：
二维磁性材料
磁性异质结
第一性原理计算
蒙特卡罗模拟
摘要：
在二维体系中实现长程磁序有可能会彻底改变信息技术的发展。然而,正如Mermin-Wagner定理所预测的那样,由于热扰动的增强,长程磁序很难在二维晶体中表现出来。直到2017年,实验工作首次证实了二维铁磁体CrGeTe和Cr I在单层/少数层极限下具备本征铁磁序,由此激发了人们对于各种二维磁性材料的研究和发展。研究人员已经发现二维磁性材料在原子级厚度尺寸下能够表现出丰富的磁性性质以及优异的物理现象,如表面功能化可调磁性、多铁效应、量子反常霍尔效应等等。此外,这些二维磁性材料及其异质结有望集成于自旋电子器件中,为探索新物理机制及界面效应提供了理想平台。二维极限下磁性材料的发现促使磁性领域取得了重大突破,是近年来具有里程碑意义的成就。然而,目前人们对于二维磁性材料的研究仍处于起步阶段。二维磁性材料的数量仍然非常有限,人们对于不同新材料中磁性机制的理解和优异多功能特性的认识仍有待探索和发展。另外,人们对于磁性材料界面效应的了解和探索也非常有限。针对这些不足,第一性原理计算和蒙特卡罗模拟不仅可以从原子水平上高效地预测二维磁性材料并理解其微观磁性机制,还可以探索异质结中新奇的界面效应。这一方面可以为实验研究人员提供可能的候选材料,从而减少实验上的试错,另一方面可以为新型自旋电子器件方面的研究提供合理的理论指导与设计策略,这对于未来自旋电子器件可能的功能和应用具有重要意义。为了丰富二维铁磁性材料种类及可能的自旋电子学应用,本文主要围绕探索并理解具有优异性能的新型磁性材料以及具有多功能特性的磁性异质结这一目标,基于密度泛函理论和蒙特卡罗模拟,系统地研究了两类本征反铁磁材料在二维极限厚度下的电子结构及磁性性质,并利用电子和磁性特点设计了能够应用于自旋相关光电器件的铁磁/铁磁异质结和磁性/铁电异质结。本论文的主要研究内容及结论概括如下:(1)具有大自旋极化和高载流子迁移率的本征铁磁半导体—单层铬基硫卤化物的理论预测。二维铁磁半导体同时具备电子自由度和自旋自由度,在增强半导体器件性能方面具有很大潜力,因此备受人们的青睐。本研究中在层状铬基硫卤化物家族中预测了一系列具有大自旋极化、大磁矩和高居里温度(T)的本征铁磁半导体单层Cr SX(X=Cl,Br,I)。Cr SX中的卤族元素从Cl到I,其T分别为150,160和170 K。后续有实验工作报导了单层Cr SBr的T为146 K,与本文预测的结果相近。Cr-S-Cr和Cr-X-Cr键角之间的差异是单层Cr SX中本征铁磁交换相互作用差异的来源。Cr SCl和Cr SBr单层具有较高的空穴迁移率,分别达到6.6×10和5.3×10 cm V s,这对实现低功耗的自旋电子器件非常重要。此外,这些二维单层材料表现出优异的动力学和热力学稳定性,并且具有较小的剥离能量。值得指出的是,该研究中的这些预测结果已部分得到实验课题组的证实。因此,这些具有高迁移率的本征铁磁半导体材料在下一代自旋电子学器件的研究中具有重要参考价值。(2)具有铁磁半导体性与压电性共存特性的非范德华二维过渡金属氧化物铁磁材料的理论预测。非范德华过渡金属氧化物具有良好的环境稳定性,但它们通常是反铁磁性或亚铁磁性的。这些过渡金属氧化物如果能在原子级厚度下表现出铁磁性,就能够为寻找环境稳定的二维铁磁性材料开辟一条新途径。本章中预测了可以从反铁磁Li Nb O型Fe Ti O体相中获得铁磁性FeTiO单层,FeTiO具有较大的面外磁矩(6μ/单胞),T达110 K。引起FeTiO单层铁磁性的重要原因是O＿p轨道和Fe＿d轨道之间的双交换和负电荷转移机制。此外,该研究发现FeTiO同时具有5.0 pm/V的面内压电系数(d),这表明,该工作为自旋电子学的研究提供了一个有竞争力的候选者。(3)具有自旋约束光电功能的二维铁磁半导体异质结构筑。二维范德华工程带来了许多非凡的物理概念和潜在的应用。本文提出了一种基于二维铁磁半导体异质结的自旋约束光电器件。该器件基于光激发双带边跃迁模型,利用了层间磁序与自旋极化能带结构之间的耦合,即通过翻转层间自旋取向来实现自旋极化能带结构的可逆变化。这种能带结构的变化进一步引起光生电流强弱的变化,能够实现逻辑操作和存储功能。理论计算结果表明,Cr Br/Cr Cl异质结有望实现这种自旋约束光电器件。该器件结合了磁场调控和光激励,有望应用于超快信息处理、存储和逻辑开关等方向,为实现全范德华超紧凑型自旋电子器件提供了可能。(4)具有自旋约束光电特性的二维多铁异质结构筑。具有可调谐磁电有序的材料有望使传感、数据存储和处理功能集成到单个器件中,实现功耗低和响应快的目标。多铁材料在该领域具有重要的应用前景,而单相多铁性材料相对缺乏,因此不同类型的铁性材料的复合体系引起了人们的广泛关注。本章中提出了一种具有自旋约束光电功能的二维层状磁
