关键词:
表面等离激元
吸收光谱
自发辐射
量子流体动力学模型
球形结构
摘要:
金属微纳结构能将光场压缩在突破传统光学衍射极限的纳米尺度,可用来减小光学器件尺寸以及增强光与物质的相互作用等。当金属结构的尺寸减小到纳米或亚纳米尺度时,基于经典局域响应近似的模型(Local Response Approximation,LRA)可能失效,需要考虑非局域修正。硬壁流体动力学模型(Hard-wall Hydrodynamic Model,HDM)引入托马斯-费米压描述电子的非局域特性,而量子流体动力学模型(Quantum Hydrodynamic Model,QHDM)不仅能考虑量子压,还能处理电子溢出效应和朗道阻尼,是表面等离激元仿真领域的前沿方法。准正则模式(Quasi-normal Modes,QNMs)方法为微纳结构中的共振模式提供了简单清晰的物理图像。本文分别采用LRA、HDM和QHDM光响应模型,系统研究纳米球壳、双同心球壳和球形nanomatryoshkas等球形结构中的表面等离激元共振特性及其在调控自发辐射中的应用。
1.分别利用LRA、HDM和QHDM,研究厚度为0.5 nm的钠纳米球壳内外介质对其吸收光谱的影响。计算结果表明,随着壳内介电常数增加,表面等离激元共振模式红移,对低能量模式,振幅和量子效应对振幅的作用均逐渐减小,而对高能量模式,振幅和量子效应对振幅的作用都逐渐增大。随着壳外介电常数增加,表面等离激元共振模式也红移,对低能量模式,振幅和量子效应对振幅的作用逐渐增大,而对高能量模式,振幅和量子效应对振幅的作用都没有明显的变化。
2.利用QHDM,研究量子效应对双同心钠纳米球壳吸收光谱的影响,并将其与LRA和HDM进行对比。首先基于耦合模理论,研究了单壳层内外表面共振模式的耦合特性,结果表明壳层厚度和半径对共振能量有较大的影响。对双同心球壳结构,当层间距离较大时,有四个吸收峰,对两个高频吸收峰,相比于LRA,HDM急剧蓝移,而QHDM则急剧红移;当层间距离较小时,不同于LRA和HDM下的四个峰,QHDM仅有两个吸收峰,模式消失主要来源于电荷溢出导致的隧穿效应。此外,随着外壳厚度增加,LRA预测两个低能量模式蓝移,两个高能量模式红移。与LRA不同,QHDM预测最高能量模式蓝移,而HDM预测出现了更多的模式。
3.基于LRA、HDM和QHDM,系统研究金属球形nanomatryoshkas结构内外介质对其吸收光谱的影响。研究发现,金属球核的共振模式与金属外壳的两种共振模式相互作用产生新的共振模式。随着壳外介电常数增加,低能量模式与较高能量模式均红移,而最高能量模式则没有明显移动。随着壳内介电常数增加,三种能量模式均红移。
4.基于LRA、HDM和QHDM的QNMs方法,系统研究金球形nanomatryoshkas结构附近量子点的自发辐射增强特性以及整体尺寸缩放、核壳间距和壳厚度对自发辐射增强特性的影响,并关注成键偶极模式(Bonding Dipole Plasmon,BDP)变化。研究发现,金球形nanomatryoshkas结构的准正则模式是由金属核与金属壳的模式杂化而产生。LRA预测金球形nanomatryoshkas整体尺寸变化对BDP模式峰位影响很小,只影响其振幅,而HDM与QHDM预测BDP模式随着整体尺寸减小而蓝移。当核壳间距较小时,由于电子溢出,QHDM光谱中的BDP模式消失。LRA、HDM与QHDM预测随着核壳间距增大,BDP模式蓝移,共振波长变短;随着壳厚度减小,BDP模式红移,共振波长变长。