关键词:
黑碳气溶胶
老化过程
分形维数
光学性质
直接辐射效应
摘要:
黑碳气溶胶是重要的气候强迫因子,对地气系统能量平衡有重要影响。目前对于黑碳气溶胶的辐射强迫评估还存在较大的不确定性,这种不确定性主要来自于地球系统模式中对黑碳老化过程的理化性质及光学性质进行了不完善的简化处理。实验室研究、外场观测和数值模拟的黑碳吸收增强系数存在2~3倍的差异,研究发现黑碳气溶胶形貌特征可能是造成差异的一个重要原因。黑碳气溶胶的分形维数、电迁移率粒径、有效密度和包裹程度等参数定量反应了老化过程的形貌特征,这些形貌参数受到排放源和气象条件的影响存在显著的区域性差异。为了表征黑碳气溶胶形貌特征在老化过程中的演变,量化形貌特征对光学性质及吸收增强的影响,更好地理解黑碳气溶胶直接辐射效应不确定性的物理机制,本文从准实际大气烟雾箱的观测实验出发,结合形貌参数和光学性质的数值模拟,研究老化过程中光学性质的变化规律,并在此基础上应用到大气辐射传输模式和中尺度区域模式中,对直接辐射效应进行评估,得出以下主要结论:
(1)老化过程中形貌参数的连续变化特征及数值模拟结果评估
本文分别使用核壳模型和分形结构对烟雾箱实验观测到的老化过程进行数值模拟,通过定义分形结构和包裹球体的电迁移率粒径之比来表征黑碳小球被包裹的程度,引入反应分形结构不规则程度的分形维数(D_f),建立了包裹物厚度和分形维数的定量关系,以厚度比0.5为临界值,分形维数在半包裹和全包裹状态的变化区间分别为1.8≤D_f<2.2和2.2≤D_f<2.8。结合三组控制实验对两种模拟结果的有效密度进行定量验证后发现,分形结构和烟雾箱实验表现出一致的变化趋势,从模拟偏差量来看,外混合比内混合偏大,最大可达到13.71%,内混合阶段则降低至6.83%。核壳模型则无法从形貌参数上定量反应老化过程的演变特征,同时核壳结构对有效密度的高估达到了接近5倍。
(2)吸收增强的数值模拟和基于老化过程的核壳模型修订关系
本文分别从复折射指数、分形结构、包裹物厚度和波长对整个老化过程的光学性质进行了数值模拟,发现对于外混合状态而言,复折射指数的影响作用远大于形貌参数,带来的计算偏差最大接近±20%,在对复折射指数的经验值进行修订后,核壳模型和多球叠加T矩阵的质量吸收系数模拟偏差降低至1%。
内混合状态以厚度比0.5为临界值,核壳模型和多球叠加T矩阵的吸收增强变化呈现出显著差异。在405nm和532nm半包裹阶段核壳模型分别高估了7.91%和21.39%,全包裹阶段却低估了19.07%和11.21%,而多球叠加T矩阵把405nm的两个老化阶段计算误差分别降低了5.75%和9.30%,532nm降低了14.03%和4.93%,并对吸收增强浮动区间的模拟结果和观测保持一致,在老化过程中的吸收增强系数最大可以达到2.63,核壳模型则维持在2.0附近。从分形维数和厚度比共同影响吸收增强的机制来看,厚度比对分形维数所造成的吸收增强不确定性起放大作用。
本文分别对紫外和红外波段建立了核壳模型的修订关系式,并通过查表法、线性拟合和直接拟合来实现。查表法以分形维数和包裹物厚度比共同作为输入参数,线性拟合只需要以包裹物厚度比作为输入量,在紫外波段,半包裹和全包裹阶段的拟合系数分别为0.34和-0.54,红外波段则分别为0.52和-0.43。直接拟合法以烟雾箱实验模拟的光学性质为因变量,比前两种方案更依赖于观测实验的局地性。
(3)灰霾重污染期间基于老化过程的光学性质对直接辐射效应和气象要素的影响
本文通过在大气辐射传输模式中引入灰霾重污染期间的黑碳质量浓度廓线,利用基于老化过程的光学性质计算方法,对质量浓度、老化过程和光学性质算法对直接辐射强迫的综合影响进行评估后发现,两种数值算法在整个老化过程中引起的直接辐射强迫偏差的变化范围是-1.07~0.82w/m2。对浓度在边界层内部均匀分布的暖季而言,在老化过程初始阶段大气加热率从近地层到边界层顶增加了0.02k/d,而对于浓度随高度指数衰减的冷季,则下降了0.06k/d。老化过程进一步加剧了近地层和边界层顶的加热率偏差,核壳模型在暖季和冷季的偏差量分别为0.05k/d和0.1k/d,分形结构则为0.07k/d和0.1k/d。
基于老化过程修订光学性质的关系式能显著降低WRF-Chem模式在吸收光学厚度方面的模拟偏差,对于本地排放的灰霾重污染最强时段,这种改进效果更加明显,修订后的吸收光学厚度和观测结果基本一致,数值为0.08和0.06,而核壳模型则高估了一倍以上。对于大气边界层的垂直结构而言,修订方案对温度廓线的改进主要表现为,对近地层产生增温作用,中高层则为降温作用,近地面增温可达0.4~0.5℃,而中高空降温可达0.1~0.2℃,高度临界点为0.4~0.5km。
综上所述,本论文通过数值模拟研究,获得了老化过程对于黑碳–辐射–气象场相互作用影响的新认识,这对进一